研究背景
近年来,由有机物引起的水环境污染已成为一个全球性的严重生态问题。特别是含有双酚 A (BPA) 的废水会干扰内分泌并损害器官,因此对健康构成重大威胁。尽管已经开发了许多方法来处理含 BPA 的废水,但 BPA 不能完全去除。太阳能半导体的光催化被认为是解决环境污染的潜在绿色技术。然而,普通光催化剂的降解速率对于 BPA 的降解并不令人满意。光催化技术的核心是开发高活性光催化剂,为此,世界各地的研究人员已经研究了各种类型的光催化剂。
近日,西南石油大学邹长军教授课题组以“Designing dual-defective photocatalyst of Z-scheme H-BiVO4/D-NG composite with hollow structures for efficient visible-light photocatalysis of organic pollutants”为题,在国际期刊《Separation and Purification Technology》(IF=7.312)上发表研究型文章。
研究内容
利用太阳光进行光催化降解具有高效、低成本和环境友好的特点。作者成功合成了双缺陷H-BiVO4/D-NG空心结构光催化剂,采用水热法在双缺陷石墨烯(D-NG)上离散修饰空心BiVO4(H-BiVO4)。对其结构、形貌、光学和电化学性能进行了表征。研究了不同催化剂、退火温度、催化剂用量和不同反应温度对BPA光催化降解的影响,探讨了光催化反应器的性能。特别是H-BiVO4/D-NG复合材料的光催化活性最高,30分钟内可降解98%的BPA,120分钟内可去除81%的总有机碳(TOC)。
此外,光催化反应前后的循环实验和XRD图谱表明,催化剂表现出优异的稳定性,有利于在光催化领域的实际应用。此外,电子自旋共振(ESR)和活性自由基捕获实验表明,制备的纳米复合材料遵循直接的Z型机制。结果表明,在光催化剂设计中引入缺陷工程和形貌控制相结合的策略可以有效提高光催化活性。有望为高性能光催化剂的制备提供新思路。
研究结果
图1. (a) GO、(b) NG、(c, d, e) D-NG 的 SEM 图像和 (f) D-NG 的 TEM 图像。
图2. (a 和 b) 分别为 H-BiVO4 的 SEM 和 TEM 图像。(c) HBDG 的 SEM 图像,(d) HBDG 的 TEM 图像。(e) 不同的 EDS 光谱和 HBDG 的映射。
图3. (a) 和 (b) X 射线衍射图;(c) FT-IR 光谱;(d) 和 (e) 合成样品的拉曼光谱。
图4. HBDG、NG 和 D-NG 的 XPS 光谱。(a) HBDG 和 (b) D-NG,(c) Bi4f、(d) V2p、(e) O1s、(f) N1s、(g) C1s 的 HBDG 的高分辨率 XPS 光谱;(h) C1s,(j) O1s,(l) N1s 用于 D-NG;(i) C 1s,(k) N-GO 的 N 1s。
图5. (a) 和 (b) N2 吸附-解吸等温线;(c) 比表面积,插图显示平均孔径;(d) PL 光谱;(e)和(f)合成样品的UV-vis DRS,插图显示了相应样品的Eg。
图6. (a) BPA 的光降解曲线;(b) BPA 动力学的线性模拟曲线;(c) 不同反应温度的影响;(d) HBDG 对 BPA 降解的催化剂用量。(e) 不同退火温度对D-NG的影响;(f) HBDG对不同污染物光降解曲线的测试。
图7. (a) 总碳和 (b) 无机碳标准曲线;(c, d) 可见光照射下 BPA 的 TOC 变化;(e) 循环实验曲线;(f) 循环实验前后的 XRD 图谱。
图8. (a) 活性物种实验;(b) DMPO•O2- 和 (c) DMPO•OH 的 ESR 谱图;(d) BiVO4、(e) H-BiVO4 和 (f) D-NG 的 VB-XPS 光电子光谱。
文章链接
https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.121476
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